蘭州化物所混合晶相OMS-2的制備及其催化應用研究取得新進展

  二氧化錳八面體分子篩OMS-2是一種新型環保催化劑,因其能有效活化O2和常用過氧化劑,被廣泛用于有機分子清潔合成、有機廢水的高級氧化法分質處理,以及VOCs的催化氧化去除。研發OMS-2型材料的設計制備及改性方法,從而提高其在催化氧化過程中的反應活性和使用壽命,具有十分重要的意義。

  中國科學院蘭州化學物理研究所催化新工藝課題組長期致力于OMS-2型材料的設計制備及催化應用。近年來,他們相繼發展了多種類型OMS-2催化材料的制備方法和微結構調控改性手段,并且成功將其作為非均相催化劑應用于選擇氧化合成含氮雜環化學品中(圖1)。最近,他們發展了一種具有混合結晶相的OMS-2型復合材料的制法及應用,獲得國家發明專利授權,專利號ZL201910370746.4

1. OMS-2型催化材料在清潔合成含氮雜化分子中的催化應用

  該團隊利用由磷鎢酸鈉原位生成的磷鎢酸做改性試劑,在二氧化錳晶體生長時,磷鎢酸以納米簇形式高度分散于材料表面,得到均勻摻雜磷鎢酸的OMS-2復合催化材料。材料具有多種混合晶相,其表面積和氧化能力隨著摻雜量提高而明顯升高。該方法操作簡單、產率高、重復性好,具有規模化生產的潛力(圖2)。得到的催化劑能夠有效活化氧氣,來進行多種含N雜環化合物的選擇性氧化脫氫反應,高效合成了多種藥物活性中間體,如喹啉、異喹啉、茚并喹啉、喹唑啉、喹喔啉、咔啉、吖啶、吡啶和吲哚等。動力學研究表明,混合晶相的存在能夠顯著提高初始反應速率、降低氧化反應表觀活化能。

2. 催化材料的XRD、BET、H2-TPR、SEMEDS元素分布表征

  以上成果同時發表在Catal. Sci. Technol.,2020, 10, 360 (Hot Articles, 論文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cy/c9cy01968e#!divAbstract)該論文入選ESI高被引論文。

  此外,該研究團隊還拓展了OMS-2型材料在有機廢水深度氧化處理中的催化應用,成果相繼發表在Inorg. Chem. Front., 2020, 7, 939 (https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/qi/c9qi01449g#!divAbstract);ChemCatChem, 2020,12, 175 (https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201901440)

  以上工作得到了國家自然科學基金、中國科學院、中國科學院青年創新促進會、蘭州化物所和精細石油化工中間體國家工程研究中心的支持。

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